水可以调节二氧化碳还原的活性和选择性

2019-11-16 09:27:01 编辑：来源：

导读作为枯竭化石资源的替代方法，从化石燃料燃烧中释放出的CO 2减少为有价值的化学物质和燃料已引起越来越多的关注。由于CO 2的高度热力学稳

作为枯竭化石资源的替代方法，从化石燃料燃烧中释放出的CO 2减少为有价值的化学物质和燃料已引起越来越多的关注。由于CO 2的高度热力学稳定性，找到一种可持续且成本有效的途径在温和条件下以高转化率选择性转化惰性CO 2仍然是非常具有挑战性的。水也可能是控制反应机理的重要因素。一方面，水是与CH 3 OH 伴随的一种产物。H 2 O可能触发自催化以加速CO 2活化和甲醇生产。另一方面，Cu还是用于水煤气变换(WGS)反应及其逆反应(RWGS)的高活性催化剂。水也可能引发或抑制副反应，这可能会影响选择性。

最近，华东理工大学的Cao博士和P. Hu教授的小组系统地分析了地表水对每个基本步骤的影响，以揭示其在阶梯式Cu(211)表面上CO 2加氢中的作用。分别从电子结构，能量和动力学的角度探讨了水对CO 2加氢的影响。基于密度泛函理论(DFT)计算的微动力学模拟，定量比较了不存在和存在水之间的机理。

已经发现水的自催化可以有利于通过质子转移形成COOH中间体。这加速了CO的生成，但并没有改善甲醇的合成，从而导致了更高的CO 2转化率和对CO的选择性。此外，微动力学分析还揭示了水的初始分压太高会热力学的事实。由于OH的覆盖率过高，抑制了CO 2转化。因此，这是首次公开如何通过改变H 2来调节CO 2加氢的活性和选择性。O压力。

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