锂离子电池正极材料研究中取得新进展

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1、锂钴氧化物(LiCoO2)是锂离子电池最早商业化和最成功的正极材料。由于其制备方法简单、稳定性好、体积比能密度高，LiCoO2在消费电子市场上具有不可动摇的地位。

2、蓬勃发展的5G时代对电子产品轻薄化和电池长寿命提出了更高的要求，迫切需要进一步提高锂离子电池的能量密度。

3、钴酸锂具有274mAh/g的超高理论比容量，但实际使用中只有50%的锂能可逆稳定释放(对应4.2V的截止电压)。

4、一般来说，通过表面包覆和掺杂可以拓宽电荷的截止电压，提高钴酸锂的比容量。

5、目前商用钴酸锂的最高充电截止电压为4.45V，对应的比容量约为175 mAh/g，与理论值相差甚远。

6、因此，超高压钴酸锂(4.6V)是发展高能锂离子电池的尖端。

7、但随着充电电压的升高，钴酸锂会发生一系列不可逆的反应，如从O3相到H1-3相的不可逆相变、阳极界面的劣化、钴元素的溶解和晶格氧的释放等，会导致电池电阻增大，电池性能迅速下降，极大地限制了其实际应用。

8、研究人员通常采用掺杂和包覆相结合的策略对钴酸锂进行改性，以提高其在高压充放电过程中的稳定性。然而，大多数改性方法存在成本高、难以产业化的问题，迫切需要找到一种成本低、工艺简单、适合大规模生产的技术方案。

9、南方科技大学材料科学与工程系教授陆在超高比能量、高电压钴酸锂正极材料研究方面取得新进展。相关成果在线发表在能源材料顶级期刊上，标题为“葡聚糖硫酸锂作为多功能粘结剂稳定高压LiCoO2至4.6V”。

10、研究团队设计了一种新型耐高压水性粘结剂葡聚糖硫酸锂(葡聚糖硫酸锂，DSL)，取代了工业上广泛使用的聚偏氟乙烯(PVDF)，大大改善了钴酸锂材料在4.6V高压充放电时的结构和界面稳定性，如图1所示。

11、由于DSL粘结剂与钴酸锂表面的强相互作用，在钴酸锂表面原位形成了均匀的涂层。

12、均匀的DSL涂层不仅能有效抑制高压下钴酸锂从O3相到H1-3相的不可逆相变，还能大大保护材料表面免受电解液侵蚀，减少钴元素的分解，大幅提高4.6V超高压钴酸锂的长周期循环性，可逆稳定容量超过200mah/g。

13、本研究采用原位XRD测试分析了钴酸锂在充放电过程中相变过程的差异。

14、如图3所示，可以清楚地看到，使用DSL粘合剂的钴酸锂电极可以有效地抑制在大于4.55V的高压下的不良相变(O3相H1-3相)

15、此外，通过分析回收后钴酸锂颗粒的横截面，我们可以清楚地看到，与PVDF组相比，DSL组的横截面中微裂纹较少。

16、与原位XRD测试结果一致，这是因为DSL粘结剂抑制了钴酸锂的高压相变，缓解了内应力导致的钴酸锂裂纹形成。

17、图3。(a)PVDF-LCO和DSL-LCO在(003)衍射峰处的第一轮原位X射线衍射图；(b)PVDF-LCO和DSL-LCO高压结构示意图；(c)扫描速率为0.1毫伏/秒的聚偏氟乙烯-LCO和DSL-LCO的循环伏安曲线；(d)聚焦离子束扫描电子显微镜图像在50次循环之后(d)PVDF-LCO和DSL-LCO。

18、TEM测试方法可以直观地显示钴酸锂在长周期后不可逆相变的积累差异。

19、在图4(a)中，我们可以清楚地看到PVDF-LCO颗粒的表面结构严重退化，大部分已经不可逆地从初生层状相转变为尖晶石相甚至岩盐相，这将逐渐破坏钴酸锂阴极的循环性能

20、https://doi.org/10.1002/aenm.202101864

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