原子分散的镍对甲烷的干重整具有抗焦性

2019-11-16 09:26:37 编辑：来源：

导读甲烷的干重整(DRM)是将甲烷(CH 4)和二氧化碳(CO 2)转化为合成气(合成气)的过程。由于CO 2和CH 4是两种最重要的大气温室气体(GHG)以及丰

甲烷的干重整(DRM)是将甲烷(CH 4)和二氧化碳(CO 2)转化为合成气(合成气)的过程。由于CO 2和CH 4是两种最重要的大气温室气体(GHG)以及丰富且低成本的碳源，因此DRM具有减轻温室气体排放上升并同时实现更清洁化石燃料利用的潜力。

Ni催化剂由于其低成本和高初始活性而成为DRM最有希望的候选者。然而，主要由碳沉积(焦化)引起的原位催化剂失活阻碍了它们的商业用途。

中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的科学家现已开发出一种完全耐焦化的镍基单原子催化剂(SAC)。他们的发现发表在《自然通讯》上。

研究人员首先开发了由羟基磷灰石(HAP)负载的Ni SAC，研究了其DRM性能，并发现HAP负载的Ni SAC和Ni纳米催化剂在高温DRM过程中会迅速失活。

但是，所用样品的表征表明，失活机理是完全不同的：纳米催化剂的失活源自焦炭，而Ni SAC的失活源于Ni单原子的烧结而没有形成任何焦炭。这些结果暗示，如果在反应时有效地稳定Ni单原子，则可以获得高度稳定且耐焦炭的Ni SAC。

然后，科学家用铈掺杂了HAP，以通过强金属-载体相互作用来稳定Ni单原子。所得的HAP-Ce负载的Ni SAC在反应时高度稳定，没有任何焦炭形成。

进一步的研究表明，镍SAC本质上是耐焦炭的。换句话说，在反应过程中根本没有形成焦炭(与之形成然后除去焦炭相反)。Ni SAC的耐焦炭性源自催化剂独特的选择性激活CH 4中第一个CH键的能力。

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